女作家海伦(安妮·班克罗夫特 饰)居住在纽约,她经常为找不到心仪的书籍而感到沮丧。一次偶然的机会,她在一本杂志上读到一则来自英国旧书店的广告,于是抱着试试看的心态给位于伦敦查令十字街84号的马克书店老板写了求书单。很快,马克书店给了她一个惊喜:他们为她提供了她一直苦苦寻找的珍品书籍,并且还得到了弗兰克(安东尼·霍普金斯 饰)对书籍珍本的推荐。
从此,两个热爱书籍的人开始了长达20年的书信来往。海伦不仅向弗兰克求购难以找到的书籍,还与他分享自己的读书心得。两人互相交流文学观点,评述名家作品。弗兰克奔波四处为海伦购买书籍珍本,而海伦则从美国寄来丰盛的食物,为书店员工们缓解因英国实物配给制而造成的食物匮乏难题。两人通过持续书信来往成为精神至交。
然而,海伦一直想前往伦敦拜访弗兰克,却因为各种突发情况而未能如愿。直到她收到弗兰克去世的消息,她才终于坐上了飞往英国的飞机。此时,查林十字街84号的马克书店却面临着被拆迁的命运。